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Le canton Le Val-d'Ajol possède 21 communes.
| Code | Nom | Population ▼ |
|---|---|---|
| 88487 | Le Val-d'Ajol | 3 885 |
| 88530 | Xertigny | 2 589 |
| 88225 | Hadol | 2 311 |
| 88351 | Plombières-les-Bains | 1 573 |
| 88029 | La Vôge-les-Bains | 1 545 |
| 88481 | Uriménil | 1 323 |
| 88484 | Uzemain | 1 046 |
| 88048 | Bellefontaine | 952 |
| 88157 | Dounoux | 880 |
| 88088 | La Chapelle-aux-Bois | 675 |
| 88092 | Charmois-l'Orgueilleux | 586 |
| 88176 | Fontenoy-le-Château | 500 |
| 88108 | Le Clerjus | 457 |
| 88520 | Les Voivres | 283 |
| 88205 | Girmont-Val-d'Ajol | 264 |
| 88479 | Trémonzey | 234 |
| 88221 | Gruey-lès-Surance | 204 |
| 88515 | Vioménil | 153 |
| 88236 | La Haye | 125 |
| 88214 | Grandrupt-de-Bains | 72 |
| 88311 | Montmotier | 35 |